Cafodd Llyr ei ethol yn Aelod o'r Senedd dros Ogledd Cymru yn 2011. Mae'n lefarydd Plaid Cymru ar llywodraeth leol.
Yn ystod ei gyfnod fel AS mae wedi bod yn feirniad cryf o fethiannau'r gwasanaeth iechyd yn y Gogledd o ran gwasanaethau iechyd meddwl, mamolaeth a chau ysbytai cymunedol. Mae wedi sefyll cornel nyrsus yn ymladd gweithio shifftiau ychwanegol yn ddi-dâl ac wedi gwrthwynebu preifateiddio gwasnaethau arennol gan y bwrdd iechyd a Llywodraeth Cymru.
Bu'n lefarydd amaeth a materion gwledig dros Blaid Cymru yn y gorffennol ac mae'n parhau i frwydro'n ddi-flino dros well gwasanaethau cefn gwlad, amddiffyn yr amgylchedd a sicrhau dyfodol i'n cymunedau gwledig ac amaethyddol.
Ers ei ail-ethol fis Mai 2021, mae wedi ei apwyntio'n gadeirydd Pwyllgor Newid Hinsawdd, yr Amgylchedd a Seilwaith
Dechreuodd Llyr ei yrfa fel gweithiwr ieuenctid cyn iddo symyd I weithio I Gyngor Ieuenctid Cymru a Chyngor Cymreig y Gwasanaethau Ieuenctid Gwirfoddol. Yn ddiweddarach, death yn rheolwr prosiect I gwmni datblygu economaidd. Mae Llyr hefyd wedi bod yn Rheolwr Ymgynghori i’r Ymddiriedolaeth Genedlaethol yng Nghymru.
Mae'n byw yn Rhuthun ac yn dad i bedwar o blant.